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懸空單層氮化硼聲子極化激元的電子激發與性質研究取得新進展


近日,國家納米科學中心戴慶課題組和北京大學高鵬課題組合作在單層氮化硼聲子極化激元方面取得新進展。相關研究成果“Direct observation of highly confined phonon polaritons in suspended monolayer hexagonal boron nitride”于2020年8月17日在線發表于自然材料上(Nature Materials, 2020, DOI: 10.1038/s41563-020-0763-z)。

極化激元是光子與材料中的偶極激發發生強耦合形成的準粒子,它能夠突破光的衍射極限,將光波長壓縮到納米尺度進行操控,在納米光電子器件和高靈敏傳感等領域具有重要的意義。極化激元的波長壓縮能力是研究極化激元物理特性的起源,這決定了局域光場增強效果和光電子器件集成度,因此不斷追求具有更高壓縮比的極化激元成為了納米光子學領域的重要研究方向。

二維范德華材料具有特殊的能帶結構可以支持豐富的極化激元模式,例如石墨烯中動態可調的等離激元、氮化硼中低衰減的聲子極化激元和過渡金屬硫族化合物中的激子極化激元等,為上述研究提供了理想的材料選擇。特別是單層氮化硼,由于其單原子層厚度,理論上支持具有最高波長壓縮的聲子極化激元,因此吸引了國際上多個研究組開展研究。但由于極化激元的壓縮能力和激發效率互相制約,目前實驗上直接表征單層氮化硼聲子極化激元仍然面臨挑戰,無法對單層氮化硼聲子極化激元是否存在及其頻率位置的理論爭論給出明確的回答。因此,發展新的實驗方法直接激發具有超高波長壓縮能力的極化激元具有重要的意義。

在前期的工作中,戴慶課題組通過設計納米光學結構,在石墨烯等離激元和多層氮化硼聲子極化激元的光學激發 (Nat. Commun., 2016, 7, 12334; Nat. Commun., 2017, 8, 1471; Adv. Mater., 2019, 31,1807788) 和性能調控規律 (Nat. Commun., 2019, 10, 1131; Adv. Mater., 2020, 32,1907105; Adv. Mater., 2016, 28, 2931)等方面取得了一系列進展,完善了通過動量匹配實現等離激元高效激發的物理圖像。

戴慶課題組通過與北大高鵬課題組合作,利用電子波長短和高動量的先天優勢,借助電子能量損失譜首次直接觀測到了懸空單層氮化硼中的聲子極化激元。通過使用具有 7.5 meV 的高能量分辨率和0.2 nm空間分辨率的STEM-EELS 技術,發現其聲子極化激元具有超高的光場束縛(超過 487)和超慢的群速度(大約 10-5c)。此外,由于電子束激發效率高,還分別探測到在亞 10 nm 厚度的 h-BN 薄片(3 nm, 4 nm, 7 nm 和 10 nm)中幾乎整個上剩余射線帶內聲子極化激元的色散關系。這種聲子極化激元具有非同尋常的光場束縛和超慢群速度,可以將光與物質相互作用增強到納米尺度量級,在光子集成回路以及在傳感方面有重要的應用。

該工作是納米光子學研究和電鏡技術交叉融合的成果,通過發揮EELS的高能量和動量分辨的優勢,解決了極化激元光學激發困難以及理論預測過程的爭論。另外,這種全新的二維范德華材料聲子極化激元的高效電子激發方式,為拓展二維范德華材料的物性和應用探索提供了新思路。論文共同第一作者為北京大學博士生李寧和國家納米科學中心特別研究助理郭相東,通訊作者為國家納米科學中心的楊曉霞特聘研究員、戴慶研究員和北京大學的高鵬研究員。

上述研究工作獲得國家自然科學基金委杰出青年科學基金和重大項目、國家重點研發計劃、中科院戰略性先導科技專項和中科院青促會等項目的資助。

圖a:電子激發單層h-BN聲子極化激元的示意圖,圖b:單層h-BN聲子極化激元的電子能量損失譜


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